Weathered multi-walled carbon nanotubes in the aquatic environment : fate, bioaccumulation, effects, and mixture toxicity

Politowski, Irina; Schäffer, Andreas; Klumpp, Erwin

doi:40938

Weathered multi-walled carbon nanotubes in the aquatic environment : fate, bioaccumulation, effects, and mixture toxicity = Verwitterte mehrwandige Kohlenstoffnanoröhren in der aquatischen Umwelt: Verbleib, Bioakkumulation, Effekte und Mischungs-Toxizität

Politowski, Irina^RWTH*

2021 & 2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Irina Politowski, M.Sc. Ökotoxikologie

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2021

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2022

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Schäffer, Andreas (Thesis advisor)^RWTH* ; Klumpp, Erwin (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2021-08-26

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-00207
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/837957/files/837957.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Daphnia magna (frei) ; bioaccumulation (frei) ; carbon nanotubes (frei) ; fate (frei) ; mixture toxicity (frei) ; triclocarban (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 570

Kurzfassung
Die Produktion von Kohlenstoffnanoröhren (CNT) ist in den letzten Jahren deutlich angestiegen und hat ein industrielles Ausmaß erreicht. Nicht nur an Produktionsorten, sondern auch durch den vermehrten Einsatz von CNT in verschiedenen Anwendungsbereichen, kann von einer erhöhten Freisetzung der Nanomaterialien in Ökosysteme unserer Erde ausgegangen werden. In der vorliegenden Arbeit wurde die Verteilung von radioaktivmarkierten und verwitterten mehrwandigen CNT (14C-wMWCNT) in verschiedenen aquatischen Kompartimenten mittels einer Wasser-Sedimentstudie untersucht. Über die Zeit (180 Tage) sind die applizierten wMWCNT exponentiell aus der Wasserphase absedimentiert und haben sich gleichzeitig in der Sedimentphase angereichert. Darüber hinaus wurde ein sehr geringer vollständiger Abbau von 14C-wMWCNT zu 14CO2 beobachtet. Folglich wurde die Aufnahme von 14C-wMWCNT in Grünalgen, Wasserflöhen und Fischen quantifiziert. Es konnte gezeigt werden, dass wMWCNT mit den Grünalgen Chlamydomonas reinhardtii und Raphidocelis subcapitata interagieren und assoziieren. Zur Untersuchung des Nahrungsnetztransfers wurde R. subcapitata anschließend mit 14C-wMWCNT beladen und folglich an den Primärkonsumenten Daphnia magna verfüttert. Die Anreicherung von 14C-wMWCNT in Daphnien über den Nahrungstransfer wurde mit der 14C wMWCNT Aufnahme durch die Wasserflöhe aus der Wasserphase ohne Algen verglichen. Die Ergebnisse deuten daraufhin, dass eine kurzfristige CNT Exposition mittels Nahrungstransfer, im Gegensatz zur Wasserexposition, zu keiner Anreicherung der Nanomaterialien führt. Eine weitere Studie zur Akkumulation von 14C-wMWCNT in einer heranwachsenden Population von D. magna ergab weiterhin eine Belastung mit CNT, welche unter der EU-Verordnung REACH als besorgniserregend einzustufen ist. Ebenfalls im Zebrabärbling Danio rerio konnte die Aufnahme von wMWCNT über die Wasserphase und die Nahrung beobachtet werden. Die Untersuchung verschiedener Körperteile des Fisches haben gezeigt, dass der Großteil der Nanomaterialien im Magen-Darm-Trakt der Sekundärkonsumenten angesammelt wird. Des Weiteren ist bekannt, dass CNT organische Verbindungen adsorbieren und somit das Schicksal von Umweltschadstoffen verändert werden kann. In einer Adsorptionsstudie wurde die Wechselwirkung von unmarkierten wMWCNT und dem markierten Biozid Triclocarban (14C-TCC) betrachtet. Es wurden Effekte der Einzelsubstanzen sowie der Substanzmischungen, sogenannte "Trojan horse" Effekte, anhand von Grünalgen und Daphnien untersucht. Dabei konnte ein Einfluss der Nanomaterialien auf die Toxizität von TCC erst ab sehr hohen, nicht-umweltrelevanten Konzentrationen (geschätzte Umweltkonzentration liegt im ng/L Bereich für Oberflächengewässer) beobachtet werden. Zusammenfassend zeigt sich eine lange Verweildauer der CNT in wässriger Phase und dadurch eine Exposition für pelagische und benthische Organismen. Außerdem konnte ein Nahrungsnetztransfer beobachtet werden, weshalb aufgrund der ansteigenden CNT Produktion unbedingt Forschungsbestreben hinsichtlich Effekten der Einzelsubstanz CNT und Mischungseffekten in Verbindung mit Chemikalien weiter berücksichtigt werden sollten.

The production of carbon nanotubes (CNT) has increased significantly in recent years and has reached an industrial scale. Not only at production sites, but also due to the increased use of CNT in various application areas, an increased release of the nanomaterials into ecosystems of our earth can be assumed. In the present study, the distribution of radiolabeled and weathered multi-walled CNT (14C-wMWCNT) in different aquatic compartments was investigated by means of a water sediment study. Over time (180 days), the applied wMWCNT exponentially sedimented from the water phase and simultaneously accumulated in the sediment phase. Furthermore, very little complete degradation of 14C-wMWCNT to 14CO2 was observed. Consequently, the uptake of 14C-wMWCNT in green algae, water fleas and fish was quantified. It was shown that wMWCNT interact and associate with the green algae Chlamydomonas reinhardtii and Raphidocelis subcapitata. To investigate food web transfer, R. subcapitata was subsequently loaded with 14C-wMWCNT and consequently fed to the primary consumer Daphnia magna. The accumulation of 14C-wMWCNT in daphnids via food transfer was compared with 14C-wMWCNT uptake by water fleas from the water phase without algae. The results indicate that short-term CNT exposure via food transfer, in contrast to water exposure, does not lead to nanomaterial accumulation. A further study on the accumulation of 14C wMWCNT in a growing population of D. magna further revealed exposure to CNT, which is of concern under the EU REACH regulation. The uptake of wMWCNT via the water phase and food was also observed in the zebrafish Danio rerio. Examination of various parts of the fish's body have shown that the majority of nanomaterials are accumulated in the gastrointestinal tract of secondary consumers. Furthermore, CNT are known to adsorb organic compounds and thus can change the fate of environmental pollutants. In an adsorption study, the interaction of unlabeled wMWCNT and the labeled biocide triclocarban (14C-TCC) was considered. Effects of the individual substances as well as the substance mixtures, so-called "Trojan horse" effects, were investigated using green algae and water fleas. An influence of the nanomaterials on the toxicity of TCC could only be observed from very high, non-environmentally relevant concentrations (estimated environmental concentration is in the ng/L range for surface waters). In summary, a long residence time of CNT in the aqueous phase and thus an exposure for pelagic and benthic organisms is shown. In addition, a food web transfer was observed, which is why, due to the increasing CNT production, research efforts regarding the effects of the single substance CNT and mixing effects in combination with chemicals should be further considered.

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