In:
Angewandte Chemie, Wiley, Vol. 129, No. 51 ( 2017-12-18), p. 16618-16623
Abstract:
Das Verständnis der Sauerstoffaktivierung auf Metalloxiden auf atomarer Ebene ist eine der größten Herausforderungen der heterogenen Katalyse. Eine oberflächenwissenschaftliche Untersuchung an allen drei niedrigindizierten Einkristalloberflächen von Cerdioxid, dem vermutlich wichtigsten Redoxkatalysator, ermöglichte den direkten spektroskopischen Nachweis reaktiver Sauerstoffspezies an Fehlstellen an den reduzierten Oberflächen von CeO 2 (110) und CeO 2 (100). An CeO 2 (111), der thermodynamisch stabilsten Oberfläche dieses Oxids, wurden jedoch keine Superoxo‐ und Peroxo‐Spezies gefunden. Mithilfe von Dichtefunktionalrechnungen konnten diese scheinbar widersprüchlichen Ergebnisse auf eine Migration von O‐Leerstellen in das Innere der Einkristalle zurückgeführt werden, die jedoch nur im Fall von (111)‐Substraten auftritt. Diese Beobachtungen beenden eine lang anhaltende Debatte über die Position von O‐Leerstellen an Cerdioxidoberflächen und die Aktivierung von O 2 auf Cerdioxid‐Pulvern.
Type of Medium:
Online Resource
ISSN:
0044-8249
,
1521-3757
DOI:
10.1002/ange.v129.51
DOI:
10.1002/ange.201709199
Language:
English
Publisher:
Wiley
Publication Date:
2017
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